Pendant Proton-Relays Systematically Tune the Rate and Selectivity of Electrocatalytic Ammonia Generation in a Fe-Porphyrin Based Metal-Organic Framework
Abstrakt
Electrocatalytic nitrite reduction (eNO2RR) is a promising alternative route to produce ammonia (NH3). Until now, several molecular catalysts have shown capability to homogeneously reduce nitrite to NH3, while taking advantage of added secondary-sphere functionalities to direct catalytic performance. Yet, realizing such control over heterogeneous electrocatalytic surfaces remains a challenge. Herein, we demonstrate that heterogenization of a Fe-porphyrin molecular catalyst within a 2D Metal-Organic Framework (MOF), allows efficient eNO2RR to NH3. On top of that, installation of pendant proton relaying moieties proximal to the catalytic site, resulted in significant improvement in catalytic activity and selectivity. Notably, systematic manipulation of NH3 faradaic efficiency (up to 90%) and partial current (5-fold increase) was achieved by varying the proton relay-to-catalyst molar ratio. Electrochemical and spectroscopic analysis show that the proton relays simultaneously aid in generating and stabilizing of reactive Fe-bound NO intermediate. Thus, this concept offers new molecular tools to tune heterogeneous electrocatalytic systems.
Cytowania
-
2
CrossRef
-
0
Web of Science
-
0
Scopus
Autorzy (6)
Cytuj jako
Pełna treść
pełna treść publikacji nie jest dostępna w portalu
Słowa kluczowe
Informacje szczegółowe
- Kategoria:
- Publikacja w czasopiśmie
- Typ:
- artykuły w czasopismach
- Opublikowano w:
-
ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
nr 63,
ISSN: 1433-7851 - Język:
- angielski
- Rok wydania:
- 2024
- Opis bibliograficzny:
- Ghatak A., Golla S. S., Sappati S., Itamar L., Shimoni R., Hod I.: Pendant Proton-Relays Systematically Tune the Rate and Selectivity of Electrocatalytic Ammonia Generation in a Fe-Porphyrin Based Metal-Organic Framework// ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION -Vol. 63,iss. 37 (2024),
- DOI:
- Cyfrowy identyfikator dokumentu elektronicznego (otwiera się w nowej karcie) 10.1002/anie.202407667
- Źródła finansowania:
-
- IDUB
- Weryfikacja:
- Politechnika Gdańska
wyświetlono 44 razy
Publikacje, które mogą cię zainteresować
Structural change of carbon supported Pt nanocatalyst subjected to a step-like potential cycling in PEM FC
- A. Witkowska,
- G. Greco,
- S. Dsoke
- + 2 autorów